Desenvolvimento de catalisadores bimetálicos de ouro e paládio para uso de ácido fórmico como fonte de hidrogênio (2025)
- Authors:
- Autor USP: REZENDE, RAÍZA ROSA GARCIA GUERRA - IQ
- Unidade: IQ
- DOI: 10.11606/T.46.2025.tde-04032026-183246
- Subjects: CATALISADORES; OURO; PALÁDIO; ÁCIDOS CARBOXÍLICOS; HIDROGENAÇÃO
- Keywords: Ácido fórmico; Bimetallic catalysts; Catalisadores bimetálicos; Formic acid; Gold; Hidrogenação; Hydrogenation; Ouro; Paládio; palladium
- Agências de fomento:
- Language: Português
- Abstract: Catalisadores bimetálicos de ouro paládio tem sido empregados nos estudos da decomposição do ácido fórmico (FAD), preferencialmente, para a desidrogenação (FADH, HCOOH → CO2 + H2). Porém, o monóxido de carbono também pode ser um produto da decomposição do ácido fórmico pela via da desidratação (HCOOH → CO + H2O). O presente trabalho avaliou-se o efeito de diferentes estruturas dos catalisadores bimetálicos de Au e Pd na forma de liga ou paládio-depositado-em-ouro visando modular o caminho da reação para a produção de H2 ou CO. Os mesmos catalisadores foram avaliados frente a utilização direta do hidrogênio proveniente do ácido fórmico em reações de hidrogenação catalítica por transferência (CTH), sendo também avaliados frente a uma hidrogenação convencional usando H2. Ambas as reações CTH e FADH são favorecidas pela formação de aglomerados de paládio na superfície do ouro. Em reações CTH, as ligas não foram ativas e o catalisador do tipo paládiodepositado-em-ouro, Au@Pd50/SiO2, apresentou o melhor desempenho. Em FAD o catalisador com paládio-depositado-em-ouro Au@Pd80/SiO2 foi mais ativo a 150 °C, contudo, em temperaturas mais elevadas foi observado um efeito anti-sinérgico possivelmente ocasionado por uma reestruturação do catalisador durante a reação e o envenenamento dos sítios ativos por CO. Em relação a reação de hidrogenação convencional, as ligas sem pré-tratamentos desempenharam melhor atividade, enquanto as ligas calcinadas e os catalisadores com paládiodepositado-em-ouro apresentaram um perfil tipo vulcão, passando por um ótimo de atividade em concentrações intermediárias dos dois metais.Diferentemente das demais reações, o efeito sinérgico foi favorecido pelos sítios de interface Au-Pd. Dessa forma, os estudos desta Tese tornaram evidente o papel relevante da composição e, principalmente, dos arranjos atômicos eda organização entre os metais constituintes de catalisadores bimetálicos frente a atividade catalítica. Esses resultados ressaltam a importância crítica de investigações sistemáticas sobre a dinâmica estrutural de catalisadores bimetálicos, oferecendo contribuições valiosas para o avanço de soluções sustentáveis para os desafios globais dos setores de energia e transporte.
- Imprenta:
- Data da defesa: 11.04.2025
- Status:
- Nenhuma versão em acesso aberto identificada
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ABNT
REZENDE, Raíza Rosa Garcia Guerra. Desenvolvimento de catalisadores bimetálicos de ouro e paládio para uso de ácido fórmico como fonte de hidrogênio. 2025. Tese (Doutorado) – Universidade de São Paulo, São Paulo, 2025. Disponível em: https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-04032026-183246/. Acesso em: 09 abr. 2026. -
APA
Rezende, R. R. G. G. (2025). Desenvolvimento de catalisadores bimetálicos de ouro e paládio para uso de ácido fórmico como fonte de hidrogênio (Tese (Doutorado). Universidade de São Paulo, São Paulo. Recuperado de https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-04032026-183246/ -
NLM
Rezende RRGG. Desenvolvimento de catalisadores bimetálicos de ouro e paládio para uso de ácido fórmico como fonte de hidrogênio [Internet]. 2025 ;[citado 2026 abr. 09 ] Available from: https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-04032026-183246/ -
Vancouver
Rezende RRGG. Desenvolvimento de catalisadores bimetálicos de ouro e paládio para uso de ácido fórmico como fonte de hidrogênio [Internet]. 2025 ;[citado 2026 abr. 09 ] Available from: https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-04032026-183246/
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