Estudo computacional de catalisadores homogêneos organometálicos na produção de moléculas C2+ utilizando CO2 como fonte primária de carbono (2025)
- Authors:
- Autor USP: SANTOS, DANIEL DE CARVALHO - IQ
- Unidade: IQ
- DOI: 10.11606/T.46.2025.tde-24022026-154921
- Subjects: QUÍMICA COMPUTACIONAL; CATÁLISE; HIDROGENAÇÃO; DIÓXIDO DE CARBONO
- Keywords: Carbon dioxide; Catálise; Catalysis; Catalytic hydrogenation; DFT; DFT; Dióxido de carbono; Hidrogenação catalítica; Mecanismo de reação; Reaction mechanism
- Agências de fomento:
- Language: Português
- Abstract: A crescente preocupação com as mudanças climáticas e a necessidade de reduzir as emissões de dióxido de carbono (CO2) têm impulsionado pesquisas voltadas à sua conversão em produtos de maior valor agregado. Neste contexto, esta tese apresenta um estudo computacional detalhado sobre a hidrogenação catalítica do CO2 utilizando catalisadores homogêneos organometálicos, com ênfase na formação de moléculas C2+. Inicialmente, foram investigados complexos de irídio, cujos resultados indicaram barreiras energéticas relativamente baixas para a ativação do H2 e a subsequente inserção do CO2, permitindo a elucidação dos mecanismos de formação de produtos C1, em concordância com resultados experimentais do grupo do Prof. Vidinha. Em seguida, o estudo foi expandido para catalisadores à base de manganês, uma alternativa mais sustentável e economicamente viável, cujos cálculos computacionais revelaram que, apesar das barreiras energéticas mais elevadas para a ativação do H2, modificações eletrônicas nos substituintes e ligantes podem otimizar a eficiência catalítica e favorecer a seletividade dos produtos. A análise conjunta dos perfis energéticos, do modelo de span de energia e da modelagem microcinética permitiu uma compreensão mais aprofundada da dinâmica do sistema, levando à proposta de um mecanismo para o acoplamento C–C, sugerindo a formação do ácido 2,2-dihidroxiacético sob condições reacionais adequadas. Por fim, as descobertas teóricas aqui reportadas oferecerem diversos insights para experimentalistas aprimorarem sua metodologia sintética.
- Imprenta:
- Data da defesa: 22.04.2025
- Status:
- Artigo publicado em periódico de acesso aberto (Gold Open Access)
- Versão do Documento:
- Versão publicada (Published version)
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-
ABNT
SANTOS, Daniel de Carvalho. Estudo computacional de catalisadores homogêneos organometálicos na produção de moléculas C2+ utilizando CO2 como fonte primária de carbono. 2025. Tese (Doutorado) – Universidade de São Paulo, São Paulo, 2025. Disponível em: https://teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-24022026-154921/. Acesso em: 07 abr. 2026. -
APA
Santos, D. de C. (2025). Estudo computacional de catalisadores homogêneos organometálicos na produção de moléculas C2+ utilizando CO2 como fonte primária de carbono (Tese (Doutorado). Universidade de São Paulo, São Paulo. Recuperado de https://teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-24022026-154921/ -
NLM
Santos D de C. Estudo computacional de catalisadores homogêneos organometálicos na produção de moléculas C2+ utilizando CO2 como fonte primária de carbono [Internet]. 2025 ;[citado 2026 abr. 07 ] Available from: https://teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-24022026-154921/ -
Vancouver
Santos D de C. Estudo computacional de catalisadores homogêneos organometálicos na produção de moléculas C2+ utilizando CO2 como fonte primária de carbono [Internet]. 2025 ;[citado 2026 abr. 07 ] Available from: https://teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-24022026-154921/ - Estudo teórico da hidroformilação do (1R,5R)-sabineno catalisada por ródio: desvendando o mecanismo de formação de aldeídos monoterpenos por meio de cálculos de DFT
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