Tese

Methane to methanol conversion catalyzed by zeolitesupported metal oxides (2023)

• Authors:
  • Mounssef Junior, Bassim
  • Braga, Ataualpa Albert Carmo (Orientador)
• Autor USP: MOUNSSEF JÚNIOR, BASSIM - IQ
• Unidade: IQ
• DOI: 10.11606/T.46.2023.tde-30042025-145436
• Subjects: METANO; METANOL; CATÁLISE; CINÉTICA QUÍMICA
• Keywords: Anharmonic corrections to free energy; Armazenamento de hidrogênio; Catálise; Catalysis; Computational chemistry; Conversão de metano em metanol; Correções anarmônicas a energia livre; DFT; DFT; Dinâmica molecular; Energy span model; Hydrogen storage; Methane to methanol conversion; Microcinética; Microkinetics; Modelo de span energético; Molecular dynamics; QM/MM; QM/MM; Química computacional; Zeólitas; Zeolites
• Agências de fomento:
  • Financiamento CAPES
  • Financiamento FAPESP
  • Financiamento CNPq
• Language: Inglês
• Abstract: A oxidação seletiva de metano a metanol pode ser obtida por enzimas metano-monooxigenase (MMOs), que fazem parte do metabolismo de bactérias conhecidas como metanotróficas. Industrialmente, são usados catalisadores heterogêneos de níquel com seletividade limitada a 40%. Pesquisas recentes mostraram que sítios ativos do tipo Cu2-µ-oxo ancorados em zeólitas podem mimetizar a atividade das MMOs, produzindo metanol seletivamente em um processo em etapas, sendo regenerado por N2O. No entanto, um desejável regime catalítico, que evite os altos custos do processo em etapas, ainda não foi alcançado. Este trabalho procurou investigar amplamente a conversão de metano a metanol dentro de zeólitas, usando a zeólita de poro pequenos conhecida como chabazita como modelo. Um modelo de cluster finito foi desenvolvido para o tratamento da zeólita. A energia livre de adsorção de metanol sobre os sítios ácidos da estrutura da chabazita foi estudada por meio de Dinâmica Molecular e Integração Termodinâmica para investigar os efeitos anarmônicos, e não se espera que estes afetem as conclusões mecanísticas.O modelo de cluster foi usado para uma ampla varredura de combinações de metais que poderiam formar óxidos ativos na conversão de metano em metanol dentro de zeólitas. A varredura envolveu todos os metais das famílias 3 a 14 e dos períodos 4 e 5 (Sc-Ge,Y-Sn), excluindo o tecnécio, bem como diferentes agentes oxidantes. Os resultados indicam que os mecanismos que envolvem SO3 como oxidante e duas composições diferentes de sítios ativos bis-µ-oxo, a saber, escândio-cádmio e ferro-níquel, podem converter seletivamente metano em metanol em regime catalítico a 623 K.
• Imprenta:
  • Publisher place: São Paulo
  • Date published: 2023
• Data da defesa: 26.06.2023

Informações sobre o DOI: 10.11606/T.46.2023.tde-30042025-145436 (Fonte: oaDOI API)
• Este periódico é de acesso aberto
• Este artigo é de acesso aberto
• URL de acesso aberto
• Cor do Acesso Aberto: gold
• Licença: cc-by-nc-sa

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How to cite

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• ABNT

  MOUNSSEF JUNIOR, Bassim. Methane to methanol conversion catalyzed by zeolitesupported metal oxides. 2023. Tese (Doutorado) – Universidade de São Paulo, São Paulo, 2023. Disponível em: https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-30042025-145436/. Acesso em: 28 dez. 2025.

• APA

  Mounssef Junior, B. (2023). Methane to methanol conversion catalyzed by zeolitesupported metal oxides (Tese (Doutorado). Universidade de São Paulo, São Paulo. Recuperado de https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-30042025-145436/

• NLM

  Mounssef Junior B. Methane to methanol conversion catalyzed by zeolitesupported metal oxides [Internet]. 2023 ;[citado 2025 dez. 28 ] Available from: https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-30042025-145436/

• Vancouver

  Mounssef Junior B. Methane to methanol conversion catalyzed by zeolitesupported metal oxides [Internet]. 2023 ;[citado 2025 dez. 28 ] Available from: https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-30042025-145436/

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