Anionic segregation of chloride and fluoride doped-nano ZnO: microstructure evolution, electrical conductivity and photocatalysis (2022)
- Authors:
- Autor USP: FORTES, GUSTAVO MATTOS - EP
- Unidade: EP
- Sigla do Departamento: PMT
- Subjects: NANOPARTÍCULAS; LIXIVIAÇÃO; FOTOSSÍNTESE; DIÓXIDO DE CARBONO
- Agências de fomento:
- Language: Inglês
- Abstract: Os níveis de emissão de CO2 na atmosfera são uma preocupação crescente devido a sua associação ao aquecimento global. Assim, são propostas soluções engenhosas como a fotossíntese artificial (FA), pois não apenas consumiriam o CO2, mas também armazenariam energia quimicamente na forma de combustíveis. De fato, FA consiste em converter CO2 e H2O em moléculas orgânicas, como metano (CH4), metanol (CH3- OH), e etanol (C2H5-OH). Neste estudo, o nano-ZnO foi escolhido como fotocatalisador da FA, já que o ZnO é um semicondutor intrínseco do tipo n de largo band gap (Eg = 3.37 eV). Além de que sua superfície, elevada devido ao tamanho dos nano-cristalitos, apresenta uma alta afinidade para adsorver ambos CO2 e H2O para as reações de redução e oxidação. As dopagens com cloretos ou fluoretos foram empregadas para a nano-estabilização e para melhorar a condutividade elétrica intergranular, através do contorno de grão (CG), assim favorecendo a separação de cargas em detrimento da recombinação. As nanopartículas de ZnO foram obtidas pelo método dos precursores poliméricos e dopadas com cloretos: 0, 1, 3, 4 e 6 %mol, enquanto outras com fluoretos: 0, 1, 3, 5 e 7 %mol. As amostras em pó foram caracterizadas por DRX, FRX, BET (adsorção de N2 para medir área superficial), picnometria a He, DRIFT e MET, enquanto pastilhas das amostras prensadas foram analisadas em espectrometria de impedância para medir a condutividade elétrica. Algumas amostras dopadas exibiram pequeno tamanho de cristalito de 23 nm e alcançaram alta área superficial específica de 18 m2/g. As amostras apresentaram segregação dos dopantes na superfície e no CG, que beneficiou a condutividade elétrica no CG, mas dificultou a adsorção de CO2 e H2O na superfície. A remoção do excesso de Cl da superfície por lixiviação seletivareduziu a condutividade elétrica quando comparado com as amostras originais, mas após a lixiviação, as amostras ainda apresentaram maios condutividade elétrica do que o ZnO não-dopado. A lixiviação afetou principalmente os íons de Cl segregados na superfície que contribuíam para o transporte de carga, possivelmente por espécies iônicas Cl e defeitos eletrônicos. Entretanto, o Cl segregado na interface sólido-sólido é menos afetado pela lixiviação. Assim, o contorno de grão do ZnO dopado com Cl reteve o dopante durante a lixiviação e melhorou a condutividade eletrônica. A atividade fotocatalítica do ZnO foi melhorada com a dopagem com Cl e a lixiviação, demonstrando a direta correlação entre um bom transporte de cargas no contorno de grão e a melhora na atividade catalítica.
- Imprenta:
- Data da defesa: 30.09.2022
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ABNT
FORTES, Gustavo Mattos. Anionic segregation of chloride and fluoride doped-nano ZnO: microstructure evolution, electrical conductivity and photocatalysis. 2022. Tese (Doutorado) – Universidade de São Paulo, São Paulo, 2022. Disponível em: https://teses.usp.br/teses/disponiveis/3/3133/tde-17032023-105158/. Acesso em: 07 abr. 2026. -
APA
Fortes, G. M. (2022). Anionic segregation of chloride and fluoride doped-nano ZnO: microstructure evolution, electrical conductivity and photocatalysis (Tese (Doutorado). Universidade de São Paulo, São Paulo. Recuperado de https://teses.usp.br/teses/disponiveis/3/3133/tde-17032023-105158/ -
NLM
Fortes GM. Anionic segregation of chloride and fluoride doped-nano ZnO: microstructure evolution, electrical conductivity and photocatalysis [Internet]. 2022 ;[citado 2026 abr. 07 ] Available from: https://teses.usp.br/teses/disponiveis/3/3133/tde-17032023-105158/ -
Vancouver
Fortes GM. Anionic segregation of chloride and fluoride doped-nano ZnO: microstructure evolution, electrical conductivity and photocatalysis [Internet]. 2022 ;[citado 2026 abr. 07 ] Available from: https://teses.usp.br/teses/disponiveis/3/3133/tde-17032023-105158/ - Interfacial segregation in Cl−-doped nano-ZnO polycrystalline semiconductors and its effect on electrical properties
- Cl-Doped ZnO nanoparticles with enhanced photocatalytic activity via selective surface lixiviation: implications for acetaminophen degradation
- Otimizando a atividade fotocatalítica de nanopartículas de ZnO dopadas com Cl através da lixiviação seletiva de superfície
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