Tese

Design de nanocatalisadores híbridos de níquel e carbono e suas aplicações em reações de hidrogenação (2022)

• Authors:
  • Arpini, Bruno Henrique
  • Rossi, Liane Marcia (Orientador)
• Autor USP: ARPINI, BRUNO HENRIQUE - IQ
• Unidade: IQ
• Sigla do Departamento: QFL
• DOI: 10.11606/T.46.2022.tde-02122022-144245
• Subjects: CATÁLISE; GÁS CARBÔNICO; CARBONO
• Keywords: Catálise; Catalysis; CO2; CO2; Hidrogenação; Hydrogenation; Nanomateriais; Nanomaterials; Nickel; Níquel
• Agências de fomento:
  • Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP)
    Processo FAPESP: Processo2017/24348-7
  • Financiamento RCGI, Research Centre for Gas Innovation-Shell-FAPESP
  • Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP)
    Processo FAPESP: 2014/50279-4e2020/15230-5
  • Financiamento ANP
  • Financiamento CAPES
  • Financiamento CNPq
  • Financiamento INCT
  • Financiamento CNPEM
  • Financiamento LNLS
• Language: Português
• Abstract: Catalisadores de Ni são amplamente usados em reações de hidrogenação, incluindo na redução de CO2, porém este metal não se destaca pela sua seletividade. Existem muitas dúvidas ainda sobre os possíveis fatores que controlam a seletividade de catalisadores clássicos de níquel na hidrogenação do CO2 em pressão atmosférica, seja para a produção de CH4 (Reação de Sabatier) ou CO (Reação de deslocamento gás-água reversa - RWGS). Nesta tese, desenvolvemos um estudo sistemático do envelhecimento de catalisadores de níquel suportados em sílica (Ni/SiO2) por diferentes atmosferas, e chegamos a suprimir totalmente a formação do CH4. Esta mudança foi atribuída à formação de uma espécie de carbeto de Ni (Ni3C), capaz de dessorver o CO muito mais facilmente comparado com a superfície de Ni livre. Esta melhora na seletividade para a RWGS foi observada quando realizamos o recobrimento intencional de Ni com C dopado com N (Ni@NC/SiO2). O catalisador conseguiu controlar a seletividade para CO, mesmo apresentando um tamanho médio de partícula maior, que, de acordo com o estado-daarte, deveria ser melhor para a formação de CH4. Este resultado deve-se a uma interação mais fraca do CO* na superfície do catalisador revestido quando comparada com o catalisador de Ni clássico. O catalisador Ni@NC/SiO2 também mostrou uma maior atividade na hidrogenação de alquinos quando comparado com os catalisadores Ni/SiO2 e Ni Raney®. Um estudo completo de correlação de Hammet e cálculos teóricos mostraram que pode haver uma migração de hidretos gerados na superfície do Ni para sítios contendo N piridínico em 25 °C, ou a possibilidade de uma clivagem heterolítica do H2 na superfície Ni/C-N, para justificar a maior atividade encontrada
• Imprenta:
  • Publisher place: São Paulo
  • Date published: 2022
• Data da defesa: 29.08.2022

Informações sobre o DOI: 10.11606/T.46.2022.tde-02122022-144245 (Fonte: oaDOI API)
• Este periódico é de acesso aberto
• Este artigo é de acesso aberto
• URL de acesso aberto
• Cor do Acesso Aberto: gold
• Licença: cc-by-nc-sa

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How to cite

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• ABNT

  ARPINI, Bruno Henrique. Design de nanocatalisadores híbridos de níquel e carbono e suas aplicações em reações de hidrogenação. 2022. Tese (Doutorado) – Universidade de São Paulo, São Paulo, 2022. Disponível em: https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-02122022-144245/. Acesso em: 05 nov. 2024.

• APA

  Arpini, B. H. (2022). Design de nanocatalisadores híbridos de níquel e carbono e suas aplicações em reações de hidrogenação (Tese (Doutorado). Universidade de São Paulo, São Paulo. Recuperado de https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-02122022-144245/

• NLM

  Arpini BH. Design de nanocatalisadores híbridos de níquel e carbono e suas aplicações em reações de hidrogenação [Internet]. 2022 ;[citado 2024 nov. 05 ] Available from: https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-02122022-144245/

• Vancouver

  Arpini BH. Design de nanocatalisadores híbridos de níquel e carbono e suas aplicações em reações de hidrogenação [Internet]. 2022 ;[citado 2024 nov. 05 ] Available from: https://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-02122022-144245/

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