Noble metal nanoparticles supported onto semiconducting oxides as catalysts for reduction reactions (2019)
- Authors:
- Autor USP: BARBOSA, EDUARDO CÉSAR MELO - IQ
- Unidade: IQ
- Sigla do Departamento: QFL
- Subjects: CATÁLISE; FOTOCATÁLISE; SEMICONDUTORES; ELETROCATÁLISE; NANOPARTÍCULAS
- Agências de fomento:
- Language: Inglês
- Abstract: Esta tese tem como objetivo principal contribuir para o campo da catálise empregando nanomateriais compostos de ‘TiO IND.2’, Au/‘TiO IND.2’, ‘SiO IND.2’, Au/‘SiO IND.2’, Pt/‘TiO IND.2’, ‘Fe IND.2’‘O IND.2’ e Pd/‘Fe IND.2’‘O IND.2’ para reações de redução. Primeiramente, Au/‘TiO IND.2’ e Au/‘SiO IND.2’ foram explorados como catalisadores para a hidrogenação do 4-nitrofenol sob excitação plasmônica, enquanto a fonte de hidrogênio foi variada entre ‘H IND.2(g)’ e ‘BH IND.4-(aq)’. Essas mudanças levaram a diferentes vias de reação e descobrimos que a excitação plasmônica do Au pode levar a efeitos negativos sob algumas condições. A razão física por trás desse fenômeno foi explorada empregando-se cálculos de teoria funcional da densidade (DFT). Observamos que efeitos positivos também ocorrem na atividade catalítica plasmônica dependendo da via de reação. Esses resultados trazem informações importantes sobre nossa compreensão atual da catálise plasmônica, demonstrando-se que as vias de reação devem ser levadas em consideração para a projeção de nanocatalisadores plasmônicos. As amostras de ‘TiO IND.2’ foram então empregadas como modelos para a deposição de nanopartículas de Pt com diferentes cargas metálica. Posteriormente, esses materiais foram suportados em carbono para a redução eletrocatalítica de oxigênio. Ao otimizar a carga de Pt na superfície do ‘TiO IND.2’, a atividade eletrocatalítica foi melhorada em comparação com o material comercial de Pt/C, mesmo em cargas de Pt mais baixas. A melhora nas atividades eletrocatalíticas dos materiais pode ser atribuída ao equilíbrio entre a carga de Pt e a geração de sítios reativos na superfície, como espécies oxigenadas adsorvidas. Além disso, a utilização do ‘TiO IND.2’ como suporte permitiu melhores estabilidades em relação ao Pt/C comercial.Esses resultados podem inspirar o desenvolvimento de eletrocatalisadores para a reação de redução de oxigênio com atividades e estabilidade aprimoradas. Por fim, nanomateriais compostos de nanopartículas de Pd suportadas em óxido de ferro foram empregados como catalisadores na redução do óxido de estireno. Investigamos os efeitos de um agente de capeamento na atividade e seletividade do catalisador. Observou-se que a remoção do estabilizador polimérico nos permitiu obter uma seletividade invertida e uma atividade mais alta do material. Isso nos dá uma visão diferente sobre o papel de um estabilizador na nanocatálise e abre a possibilidade de adaptar a seletividade. Acreditamos que os resultados aqui apresentados mostram informações importantes sobre nosso entendimento da nanocatálise por nanopartículas metálicas controladas
- Imprenta:
- Data da defesa: 24.09.2019
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ABNT
BARBOSA, Eduardo César Melo. Noble metal nanoparticles supported onto semiconducting oxides as catalysts for reduction reactions. 2019. Tese (Doutorado) – Universidade de São Paulo, São Paulo, 2019. Disponível em: http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-24102019-114537/. Acesso em: 19 abr. 2024. -
APA
Barbosa, E. C. M. (2019). Noble metal nanoparticles supported onto semiconducting oxides as catalysts for reduction reactions (Tese (Doutorado). Universidade de São Paulo, São Paulo. Recuperado de http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-24102019-114537/ -
NLM
Barbosa ECM. Noble metal nanoparticles supported onto semiconducting oxides as catalysts for reduction reactions [Internet]. 2019 ;[citado 2024 abr. 19 ] Available from: http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-24102019-114537/ -
Vancouver
Barbosa ECM. Noble metal nanoparticles supported onto semiconducting oxides as catalysts for reduction reactions [Internet]. 2019 ;[citado 2024 abr. 19 ] Available from: http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-24102019-114537/
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