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Preparação e aplicações de catalisadores heterogêneos suportados em compósitos nanoestruturados de carbono (2017)

  • Authors:
  • Autor USP: SILVA, WESLEY ROMARIO DA - FFCLRP
  • Unidade: FFCLRP
  • Sigla do Departamento: 593
  • Subjects: QUÍMICA ORGÂNICA; CATÁLISE; QUÍMICA VERDE
  • Keywords: Catalysis; Green Chemistry; Organic Chemistry
  • Language: Português
  • Abstract: No presente trabalho, foram preparados catalisadores heterogéneos baseados na deposição de paládio em três diferentes suportes heterogéneos, em duas concentrações distintas: carvão ativado (1,3 % Pd/CA e 1,7% Pd/CA), grafite (0,7% Pd/G e 2,2% Pd/G) e nanotubos de carbono crescido sobre carvão ativado (0,9% Pd/NTC-CA e 2,0% Pd/NTC-CA). O compósito NTC-CA foi preparado por crescimento da rede de NTC sobre uma superfície de grânulos de carvão ativado, utilizando a técnica de deposição química a vapor. A impregnação dos suportes heterogéneos com paládio foi feita através da técnica de redução em microemulsão, determinando-se a concentração do metal no catalisador através de espectroscopia de absorção atómica. Os catalisadores preparados foram utilizados na hidrogenação em fase aquosa do 5-(hidroximetil)furfural (HMF), um composto derivado de biomassa renovável e utilizado como fonte de inúmeros derivados químicos de considerável valor comercial. Estudou-se a seletividade dos catalisadores preparados frente à hidrogenação da ligação C=C e C=O) em diferentes condições de temperatura (90 a 130 °C), pressão (500 a 700 psi de H2) e tempo de reação (2h, 4h e 6h). O estudo realizado demonstrou que os catalisadores baseados em carvão ativado (CA) e grafite (G) exibiram menor atividade catalítica quando comparados ao catalisador de nanotubos de carbono crescido sobre carvão ativado (NTC-CA), além de catalisarem também reações de hidrogenólise, formando grandes quantidades de subprodutos. O catalisador 0,9% Pd/NTC-CA exibiu alta seletividade para o produto 2,5-di-(hidroximetil)furano (DHMF) (>99% de seletividade a 130 °C, 500 psi de H2 e 2h de reação) com 40% de conversão de HMF. Já o catalisador 2,0% Pd/NTC-CA atingiu altas taxas de conversão de HMF (>99%) e alta seletividade para a formação de DHMF (92% a 90 °C, 500 psi de H2 e 6h de reação),ressaltando ainda que esse catalisador gerou baixíssima quantidade de subprodutos advindos de reações de hidrogenólise. Avaliou-se também a reutilização do catalisador 0,9% Pd/NTC-CA na reação de hidrogenação do HMF e as diferenças estruturais no catalisador após os vários ciclos catalíticos. Este estudo permitiu determinar que durante a reciclagem do catalisador não ocorreu perda de Pd, mas a atividade catalítica foi drasticamente diminuída devido a movimentação das nanopartículas dos nanotubos de carbono para o suporte de carvão ativado. A molécula de HMF foi derivatizada, produzindo-se o 5-(metoximetil)furfural (2a) e o 5-(acetiloximetil)furfural (la), os quais também foram submetidos a reação de hidrogenação a fim de avaliar o comportamento dos catalisadores preparados frente a distintos compostos furânicos. Observou-se que substratos furânicos polares interagem melhor com catalisadores suportados polares e substratos furânicos apoiares interagem melhor com catalisadores suportados apoiares. A partir dos estudos realizados, conclui-se que os catalisadores baseados em NTC-CA apresentam atividade promissora na reação de hidrogenação da ligação C=O do HMF, apresentando alta seletividade para a formação do DHMF com alta conversão de HMF. Deve ser ressaltado ainda que nos estudos realizados foram observados efeitos de interação entre solvente-substrato, solvente-catalisador e catalisador-substrato
  • Imprenta:
  • Data da defesa: 11.05.2017
  • Acesso à fonte
    How to cite
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    • ABNT

      SILVA, Wesley Romário da; DONATE, Paulo Marcos. Preparação e aplicações de catalisadores heterogêneos suportados em compósitos nanoestruturados de carbono. 2017.Universidade de São Paulo, Ribeirão Preto, 2017. Disponível em: < http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/59/59138/tde-07102019-075957/ >.
    • APA

      Silva, W. R. da, & Donate, P. M. (2017). Preparação e aplicações de catalisadores heterogêneos suportados em compósitos nanoestruturados de carbono. Universidade de São Paulo, Ribeirão Preto. Recuperado de http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/59/59138/tde-07102019-075957/
    • NLM

      Silva WR da, Donate PM. Preparação e aplicações de catalisadores heterogêneos suportados em compósitos nanoestruturados de carbono [Internet]. 2017 ;Available from: http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/59/59138/tde-07102019-075957/
    • Vancouver

      Silva WR da, Donate PM. Preparação e aplicações de catalisadores heterogêneos suportados em compósitos nanoestruturados de carbono [Internet]. 2017 ;Available from: http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/59/59138/tde-07102019-075957/

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