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Design of nanocatalysts supported on magnetic nanocomposites containing silica, ceria and titania (2016)

  • Authors:
  • USP affiliated author: VONO, LUCAS LUCCHIARI RIBEIRO - IQ
  • School: IQ
  • Sigla do Departamento: QFL
  • Subjects: CATÁLISE; NANOPARTÍCULAS; NANOCOMPOSITOS; HIDROGENAÇÃO
  • Language: Inglês
  • Abstract: A separação magnética tem recebido muita atenção como uma tecnologia robusta, altamente eficiente e rápida para recuperar catalisadores sólidos após uso em reações em fase líquida. Muitos estudos têm focado nas metodologias para a imobilização de espécies cataliticamente ativas, mas o desenvolvimento de suportes magnéticos tem se limitado a nanopartículas magnéticas revestidas com sílica, polímeros ou carbono. O desenvolvimento de nanocompósitos magnéticos com a incorporação de outros óxidos é muito desejável para ampliar a aplicação dessa tecnologia de separação em catálise. Nesse contexto, estudos da estabilidade térmica de magnetita revestida com sílica (‘Fe IND.3’ ‘O IND.4’@ ‘SiO IND.2’) foram realizados para avaliar a possibilidade de calcina-la sem perder as propriedades magnéticas do suporte. Uma etapa de calcinação é necessária para a deposição de diferentes óxidos na superfície da sílica, tais como céria e titânia. O ‘Fe IND.3’ ‘O IND.4’@ ‘SiO IND.2’ calcinado preservou a morfologia "core-shell" e as propriedades magnéticas, porém apresentou um aumentou de seis vezes na área superficial. Novos suportes magnéticos foram desenvolvidos pela deposição de céria e titânia sobre magnetita previamente revestida com sílica. Nanocatalisadores magneticamente recuperáveis de Rh, Pd e Ru foram preparados. Os catalisadores foram utilizados na hidrogenação de ciclo-hexano, benzeno ou fenol e o principal objetivo dessa tese foi o estudo da influência de cada suporte na atividade catalítica. Os catalisadores foram preparados de duas formas diferentes: impregnação-redução e imobilização de nanopartículas (NPs) metálicas pré-formadas. As NPs coloidais foram preparadas pela redução de sais metálicos e, também, pela decomposição de complexos organometálicos. Catalisadores de ródio preparados pela impregnação de cloretode ródio(III) e redução com ‘H IND.2’ mostraram alguns problemas de reprodutibilidade, que foram superados utilizando Na’BH IND.4’ ou hidrazina como agentes redutores. A preparação de catalisadores pela imobilização de NPs coloidais é uma alternativa interessante para obter catalisadores reprodutíveis e muito ativos. Nanopartículas de Pd, Rh e Ru foram preparadas a partir de organometálicos e imobilizadas em ‘Fe IND.3’ ‘O IND.4’ @ ‘SiO IND.2’ calcinada, ‘Fe IND.3’ ‘O IND.4’ @ ‘SiO IND.2’ ‘CeO IND.2’ e ‘Fe IND.3’ ‘O IND.4’ @ ‘SiO IND.2’ ‘TiO IND.2’. A eliminação do agente estabilizante torna os catalisadores mais ativos durante os reusos. O catalisador de Rh sobre o suporte de céria foi o catalisador mais ativo na hidrogenação de ciclohexeno (TOF 125000 ‘h POT.-1’). O catalisador de Pd foi o catalisador mais seletivo para a hidrogenação de fenol em ciclo-hexanona, independente do suporte usado. A formação de ciclo-hexanol é favorecida pelo suporte de titânia e a hidrodesoxigenação para produzir ciclo-hexano ocorreu principalmente no suporte de sílica
  • Imprenta:
  • Data da defesa: 18.03.2016
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    • ABNT

      VONO, Lucas Lucchiari Ribeiro; ROSSI, Liane Marcia. Design of nanocatalysts supported on magnetic nanocomposites containing silica, ceria and titania. 2016.Universidade de São Paulo, São Paulo, 2016. Disponível em: < http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-17082016-082602/ >.
    • APA

      Vono, L. L. R., & Rossi, L. M. (2016). Design of nanocatalysts supported on magnetic nanocomposites containing silica, ceria and titania. Universidade de São Paulo, São Paulo. Recuperado de http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-17082016-082602/
    • NLM

      Vono LLR, Rossi LM. Design of nanocatalysts supported on magnetic nanocomposites containing silica, ceria and titania [Internet]. 2016 ;Available from: http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-17082016-082602/
    • Vancouver

      Vono LLR, Rossi LM. Design of nanocatalysts supported on magnetic nanocomposites containing silica, ceria and titania [Internet]. 2016 ;Available from: http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-17082016-082602/

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