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Tese

Nanomateriais luminescentes de terras raras utilizando complexos de benzenotricarboxilatos como precursores (2015)

  • Authors:
  • Autor USP: SILVA, IVAN GUIDE NUNES DA - IQ
  • Unidade: IQ
  • Sigla do Departamento: QFL
  • Subjects: ESPECTROSCOPIA; TERRAS RARAS; FOTOLUMINESCÊNCIA; EURÓPIO; ÍTRIO
  • Language: Português
  • Abstract: O material ´YIND.2´´OIND.3´:´EuPOT.3+´ vem sendo usado comercialmente como luminóforo vermelho desde da década de 1960, em uma grande variedade de aplicações devido ao seu elevado rendimento quântico (próximo de 100 %), elevada pureza de cor e boa estabilidade. Portanto, este trabalho propõe um novo método de síntese baseado nos complexos benzenotricarboxilatos (BTC) de terras raras trivalentes (R´EPOT.3+) dopados com íons ´EuPOT.3+´. O objetivo principal é produzir materiais luminescente R´EIND.2´´OIND.3´:´EuPOT.3+´ a temperatura mais baixa (500°C) e em escala nanométrica. Os complexos precursores [RE(BTC):´EuPOT.3+´] e [RE(TLA)·n(´HIND.2O´):´EuPOT.3+´´], onde R´EPOT.3+: Y, Gd e Lu; BTC: ácido trimésico (TMA) e ácido trimelítico (TLA) foram calcinados em diferentes temperaturas de 500 a 1000 °C, a fim de obter os materiais luminescentes R´EIND.2´´OIND.3´:´EuPOT.3+´. Os complexos foram caracterizados por análise elementar de carbono e hidrogênio, analise térmica (TG), espectroscopia de absorção no infravermelho (FTIR), difração de raios-X - método do pó (XPD) e microscopia eletrônica de varredura (SEM). Todos os complexos são cristalinos e termo estáveis até 460°C. Dados de fosforescência dos complexos de Y, Gd e Lu mostram que o nível ´TIND.1´ do aníon BT´CPOT.3-´ tem energia acima do nível emissor ´ANTIPOT.5´´DIND.0´ do íon ´EuPOT.3+´, indicando que os ligantes podem atuar como sensibilizadores de energia intramolecular. O estudo das propriedades fotoluminescentes dos complexos dopados foi baseado nos espectros de excitação e emissão e curvas de decaimento de luminescência. Ademais, foram determinados os parâmetros de intensidades experimentais (Ωλ), tempos de vida (τ), taxas de decaimentos radiativo (´AIND.rad´) e não-radiativo (´AIND.nrad´). Os materiais luminescentes R´EIND.2´´OIND.3´:´EuPOT.3+´foram sintetizados de forma bem sucedida por meio do método benzenotricarboxilatos calcinados a 500, 600, 700, 800, 900 e 1000°C, apresentando alta homogeneidade química e controle de tamanho de cristalito. Os nanomateriais foram caracterizados pelas técnicas de FTIR, XPD SEM e TEM revelando a obtenção dos materiais C-R´EIND.2´´OIND.3´:´EuPOT.3+´ mesmo a 500°C. Os dados de XPD dos materiais confirmaram um aumento do tamanho dos cristalitos de 5 até 52 nm (equação de Scherrer) de em função da temperatura de calcinação de 500 a 1000°C, respectivamente, corroborados pelas técnicas de SEM e TEM. Os espectros de emissão de R´EIND.2´´OIND.3´:´EuPOT.3+´ mostram uma banda larga atribuída a transição interconfiguracional de transferência de carga ligante-metal (LMCT) em 260 nm, i.e. ´OPOT.2-´(2p)→´EuPOT.3+´(´4FPOT.6´). Além disso, foram observadas linhas finas de absorção devido as transições intraconfiguracionais 4f do íon európio (´ANTIPOT.7´FIND.0,1´→´ANTIPOT.5´´´LIND.J´; J: 0, 1, 2, 3 e 4), como esperado. As propriedades fotoluminescentes dos luminóforos foram baseadas nos espectros (excitação e emissão) e curvas de decaimento luminescente. Os parâmetros de intensidade experimental, tempos de vida, assim como as taxas de decaimentos radiativos e não radiativos foram calculados. As propriedades fotônicas dos nanomateriais são consistentes com o sítio de baixa simetria ´CIND.2´ ocupado pelo íon ´EuPOT.3+´ no C-R´EIND.2´´OIND.3´:´EuPOT.3+´, produzindo emissão vermelha dominada pela transição hipersensível ´ANTIPOT.5´´DIND.0´→´ANTIPOT.7´´FIND.2´ do íon ´EuPOT.3+´ no sitio ´CIND.2´, ao invés do sítio centrossimétrico ´SIND.6´. Além disso, os nanomateriais ´YIND.2´´OIND.3´:´EuPOT.3+´ exibem características espectroscópicas semelhantes e elevados valores de eficiência quântica (η~91 %),compatível com os luminóforos comerciais disponíveis no mercado. Este novo método pode ser utilizado para o desenvolvimento de novos nanomateriais contendo íons terras raras, assim como outros íons metálicos
  • Imprenta:
  • Data da defesa: 13.11.2015
    • Acesso à fonte
    How to cite
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    • ABNT

      SILVA, Ivan Guide Nunes da. Nanomateriais luminescentes de terras raras utilizando complexos de benzenotricarboxilatos como precursores. 2015. Tese (Doutorado) – Universidade de São Paulo, São Paulo, 2015. Disponível em: http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-05042016-104303/. Acesso em: 11 fev. 2026.

    • APA

      Silva, I. G. N. da. (2015). Nanomateriais luminescentes de terras raras utilizando complexos de benzenotricarboxilatos como precursores (Tese (Doutorado). Universidade de São Paulo, São Paulo. Recuperado de http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-05042016-104303/

    • NLM

      Silva IGN da. Nanomateriais luminescentes de terras raras utilizando complexos de benzenotricarboxilatos como precursores [Internet]. 2015 ;[citado 2026 fev. 11 ] Available from: http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-05042016-104303/

    • Vancouver

      Silva IGN da. Nanomateriais luminescentes de terras raras utilizando complexos de benzenotricarboxilatos como precursores [Internet]. 2015 ;[citado 2026 fev. 11 ] Available from: http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-05042016-104303/

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