Manganêsporfirina imobilizada em compósito magnético Fe3O4@SiO2@MCM-41: catalisador biomimético aplicado na oxidação de hidrocarbonetos e fármaco (2015)
- Authors:
- Autor USP: ZANARDI, FABRíCIO BORTULUCCI - FFCLRP
- Unidade: FFCLRP
- Sigla do Departamento: 593
- Subjects: CATÁLISE; CATALISADORES; HIDROCARBONETOS; OXIDAÇÃO
- Keywords: Biomimetic Catalysis; Catálise Biomimética; Compósito Magnético; Hydrocarbons and Drug Oxidation; Magnetic Composite; Metalloporphyrins; Metaloporfirinas; Oxidação de Hidrocarbonetos e Fármaco
- Language: Português
- Abstract: Este estudo relata a síntese dos catalisadores heterogêneos Fe3O4@nSiO2@MCM-41-MnP e Fe3O4@nSiO2@MCM-41(E)-MnP. São sistemas que aliam as propriedades catalíticas de metaloporfirinas, com as propriedades magnéticas das nanopartículas de magnetita (Fe3O4) numa matriz estruturada de sílica mesoporosa MCM-41. A síntese das nanopartículas de Fe3O4 foi seguida pelo revestimento de sua superfície com camada fina de sílica (Fe3O4@nSiO2). Em seguida, a estrutura mesoporosa da sílica MCM-41 foi formada sobre as partículas recobertas na presença de brometo de hexadeciltrimetilamônio, como surfatante, e tetraetilortosilicato, como o precursor de sílica, obtendo-se o compósito Fe3O4@nSiO2@MCM-41. No processo de síntese do compósito Fe3O4@nSiO2@MCM-41(E), o mesitileno foi incorporado como agente expansor de estrutura, a fim de se obter poros com diâmetros maiores que os característicos para a sílica mesoporosa MCM-41. Os compósitos foram funcionalizados com o agente sililante 3-aminopropiltrietoxisilano. Esta etapa permitiu a imobilização covalente da [Mn(TF5PP)]Cl nos compósitos através de uma reação de substituição nucleofílica aromática, gerando os catalisadores Fe3O4@nSiO2@MCM-41-MnP e Fe3O4@nSiO2@MCM-41(E)-MnP. Caracterizações por espectroscopia no ultravioleta-visível e no infravermelho, reflectância difusa no UV-Vis, magnetometria de amostra vibrante, difração de raios-X, microscopia eletrônica de varredura e transmissão e isotermas deadsorção-dessorção de N2, permitiram compreender a estrutura e morfologia dos catalisadores. A atividade catalítica dos sistemas na oxidação de hidrocarbonetos ((Z) ciclo-octeno e ciclo-hexano) e na oxidação de fármaco (mirtazapina) foi avaliada; iodosilbenzeno ou ácido meta-cloroperoxibenzóico, foram utilizados como agente doador de oxigênio. Os testes catalíticos com os hidrocarbonetos demonstraram maiores rendimentos de epóxido para o catalisador Fe3O4@nSiO2@MCM-41(E)-MnP do que o catalisador Fe3O4@nSiO2@MCM-41-MnP. Estes rendimentos altos para o primeiro foram atribuídos ao seu maior tamanho de poros. Ambos os catalisadores foram seletivos para o produto ciclo-hexanol, indicando um comportamento biomimético. A oxidação do fármaco, nas condições deste estudo preliminar, gerou um metabólito que difere dos dois principais metabólitos (8-hidroximirtazapina e demetilmirtazapina) obtidos em estudos com enzimas P450. Estudos controle de oxidação do fármaco com manganês porfirina em solução revelaram que este sistema foi seletivo para formação do produto demetilmirtazapina
- Imprenta:
- Publisher place: Ribeirão Preto
- Date published: 2015
- Data da defesa: 08.06.2015
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ABNT
ZANARDI, Fabrício Bortulucci. Manganêsporfirina imobilizada em compósito magnético Fe3O4@SiO2@MCM-41: catalisador biomimético aplicado na oxidação de hidrocarbonetos e fármaco. 2015. Dissertação (Mestrado) – Universidade de São Paulo, Ribeirão Preto, 2015. Disponível em: http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/59/59138/tde-10082015-143133/. Acesso em: 19 abr. 2024. -
APA
Zanardi, F. B. (2015). Manganêsporfirina imobilizada em compósito magnético Fe3O4@SiO2@MCM-41: catalisador biomimético aplicado na oxidação de hidrocarbonetos e fármaco (Dissertação (Mestrado). Universidade de São Paulo, Ribeirão Preto. Recuperado de http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/59/59138/tde-10082015-143133/ -
NLM
Zanardi FB. Manganêsporfirina imobilizada em compósito magnético Fe3O4@SiO2@MCM-41: catalisador biomimético aplicado na oxidação de hidrocarbonetos e fármaco [Internet]. 2015 ;[citado 2024 abr. 19 ] Available from: http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/59/59138/tde-10082015-143133/ -
Vancouver
Zanardi FB. Manganêsporfirina imobilizada em compósito magnético Fe3O4@SiO2@MCM-41: catalisador biomimético aplicado na oxidação de hidrocarbonetos e fármaco [Internet]. 2015 ;[citado 2024 abr. 19 ] Available from: http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/59/59138/tde-10082015-143133/
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