Desenvolvimento de catalisadores e sistemas enzimáticos para a redução do ´COIND.2´ (2013)
- Authors:
- Autor USP: MARQUES NETTO, CATERINA GRUENWALDT CUNHA - IQ
- Unidade: IQ
- Sigla do Departamento: QFL
- Subjects: CATÁLISE; COMPOSTOS ORGANOMETÁLICOS; GÁS CARBÔNICO; CARBONO; ENZIMAS
- Language: Português
- Abstract: O gás carbônico é a fonte primária de carbono ideal para se obter novos compostos, devido principalmente à sua abundância, atoxidade e ao fato de ser renovável. Desta forma, novos métodos de introduzir o ´COIND.2´ em rotas sintéticas se fazem necessários. Dentre os possíveis métodos, nesta tese foram estudadas duas rotas diferentes de utilização do gás carbônico: uma, empregando complexos bimetálicos como catalisadores da inserção do ´COIND.2´ em alcenos e alcanos e outra utilizando enzimas imobilizadas em partículas magnéticas, atuantes no ciclo de redução do ´COIND.2´ ao metanol. Os complexos bimetálicos foram construídos a partir do ligante de ponte, bispirrolidyl- fenil (BPP) incorporando grupos difenilmetanol e difenilfosfino em suas arquiteturas moleculares. Sua inspiração partiu de sistemas biomiméticos para a redução do ´COIND.2´, e foi direcionada para a carboxilação de hidrocarbonetos. Nas reações de acoplamento carbono-carbono, observou-se que com o iodeto de metila, os complexos foram capazes de transformar o gás carbônico e produzir acetato de metila. Já nas reações com 1-deceno, isobutano e iso-octano, apenas três complexos se mostraram eficientes: BPP(ONi,ONi), BPP(OZn,´OPPhIND.2´Pd) e BPP(´OPPhIND.2´Pd,´OPPhIND.2´Pd). Na rota enzimática, fez-se uso de enzimas imobilizadas do tipo desidrogenase e três tipos de nanopartículas magnéticas (MagNP) como suporte (MagNP-APTS, MagNP@´SiOIND.2´-APTS e MagNP-APTS/Glioxil-Agarose, APTS = aminopropiltrimetoxissilano). Observou-se que para a imobilização da álcool desidrogenase e da formaldeído desidrogenase, o melhor suporte foi a MagNP@´SiOIND.2´- APTS, enquanto para a formato desidrogenase, o melhor suporte de imobilização foi a MagNP-APTS. Para a glutamato desidrogenase, um sistema com imobilização via múltiplos pontos, como na MagNP-APTS/Glioxil-Agarose, conduziu a um melhor desempenho,.Os melhores sistemas enzima-suporte foram utilizados em uma reação multi-enzimática com ´COIND.2´, NADH e glutamato para a obtenção de formaldeído e metanol. Os dois métodos de redução do gás carbônico se mostraram capazes de realizar o objetivo da tese, que é a transformação do ´COIND.2´ em produtos de maior valor agregado
- Imprenta:
- Data da defesa: 15.03.2013
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ABNT
MARQUES NETTO, Caterina Gruenwaldt Cunha. Desenvolvimento de catalisadores e sistemas enzimáticos para a redução do ´COIND.2´. 2013. Tese (Doutorado) – Universidade de São Paulo, São Paulo, 2013. Disponível em: http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-08052013-084051/. Acesso em: 13 out. 2024. -
APA
Marques Netto, C. G. C. (2013). Desenvolvimento de catalisadores e sistemas enzimáticos para a redução do ´COIND.2´ (Tese (Doutorado). Universidade de São Paulo, São Paulo. Recuperado de http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-08052013-084051/ -
NLM
Marques Netto CGC. Desenvolvimento de catalisadores e sistemas enzimáticos para a redução do ´COIND.2´ [Internet]. 2013 ;[citado 2024 out. 13 ] Available from: http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-08052013-084051/ -
Vancouver
Marques Netto CGC. Desenvolvimento de catalisadores e sistemas enzimáticos para a redução do ´COIND.2´ [Internet]. 2013 ;[citado 2024 out. 13 ] Available from: http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/46/46136/tde-08052013-084051/
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