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Funcionalização de sílica hexagonal mesoporosa com metaloporfirinas: síntese, caracterização e estudo biomimético na oxidação de hidrocarbonetos (2011)

  • Authors:
  • Autor USP: BOLZON, LUCAS BOMFIM - FFCLRP
  • Unidade: FFCLRP
  • Sigla do Departamento: 593
  • Subjects: PIGMENTOS; SILÍCIO; HIDROCARBONETOS
  • Language: Português
  • Abstract: As metaloporfirinas (MeP) cloreto de 5,10,15,20-tetrakis(pentafluorofenil)porfirina de manganês(III) e ferro(III) (MnP e FeP) foram imobilizadas dentro dos mesoporos da sílica hexagonal mesoporosa. Os catalisadores FeP-SHM ‘C IND. 12’, FeP-SHM ‘C IND. 16’, MnPSHM ‘C IND. 12’ e MnP-SHM ‘C IND. l6’ foram sintetizados a partir de dois tensoativos distintos: n-dodecilamina e n-hexadecilamina, a fim de comparar e relacionar a estrutura com a atividade destes diferentes materiais e caracterizados por FTIR, RD UV-Vis, DRX, MEV, isoterma de adsorção-dessorção de ‘N IND 2’ (BET/BJH) e TG/DTA. A estrutura mesoporosa dos catalisadores MeP-SHM foi confirmada pelas técnicas de DRX e BET/BJH. Os sistemas MnP-SHM apresentam diâmetro de poros maiores (3,9-5,1 nm) que os FeP-SHM (2,4-4,1 nm). As imagens de MEV revelaram uma estrutura organizada para todos os catalisadores. Os materiais foram estudados na oxidação de (Z)-cicloocteno e cicloexano. Na oxidação do (Z)-cicloocteno os sistemas MeP/PhIO apresentaram altos rendimentos catalíticos (90-100%) em curto tempo de reação, indicando acessibilidade dos reagentes aos sítios-ativos dos catalisadores. O sistema MeP/‘H IND.2’‘O IND.2’ epoxidou o (Z)-cicloocteno com rendimentos de 13-22 %. A estabilidade dos catalisadores MnP-SHM ‘C IND.12’ e MnP-SHM ‘C IND. 16’ foi avaliada em 10 ciclos de reação e o número de turnover foram 970 e 740 respectivamente para os sistemas MeP/PhIO. As reações de oxidação do cicloexano por MeP/PhIO para os materiais MnP-SHM ‘C IND.12’, MnP-SHM ‘C IND. 16’, FeP-SHM ‘C IND.12’ e FeP-SHM ‘C IND. 16’, apresentaram rendimentos e seletividades (álcool) de 10-37% e 3,3-5,0 respectivamente. Já os sistemas MeP/‘H IND.2’‘O IND.2’ apesar de apresentarem menores rendimentos de álcool (14-20 %), as reações de oxidação do cicloexano foram mais seletivas sem traços de cicloexanona.A alta seletividade de cicloexanol sugere que o mecanismo de recombinação de oxigênio é favorecido no interior dos mesoporos, prevenindo o escape do radical alquila da gaiola de solvente. Os resultados catalíticos indicam que o microambiente criado pelos mesoporos da MeP-SHM conferem uma hidrofobicidade ao sítio de reação, aumentando-se assim o comportamento biomimético desses materiais
  • Imprenta:
  • Data da defesa: 05.08.2011

  • How to cite
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    • ABNT

      BOLZON, Lucas Bomfim; IAMAMOTO, Yassuko. Funcionalização de sílica hexagonal mesoporosa com metaloporfirinas: síntese, caracterização e estudo biomimético na oxidação de hidrocarbonetos. 2011.Universidade de São Paulo, Ribeirão Preto, 2011.
    • APA

      Bolzon, L. B., & Iamamoto, Y. (2011). Funcionalização de sílica hexagonal mesoporosa com metaloporfirinas: síntese, caracterização e estudo biomimético na oxidação de hidrocarbonetos. Universidade de São Paulo, Ribeirão Preto.
    • NLM

      Bolzon LB, Iamamoto Y. Funcionalização de sílica hexagonal mesoporosa com metaloporfirinas: síntese, caracterização e estudo biomimético na oxidação de hidrocarbonetos. 2011 ;
    • Vancouver

      Bolzon LB, Iamamoto Y. Funcionalização de sílica hexagonal mesoporosa com metaloporfirinas: síntese, caracterização e estudo biomimético na oxidação de hidrocarbonetos. 2011 ;

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